公元767年，即是怀素写《神迹帖》的前一年，怀素南下广州向书法家徐浩学习笔法。返回永州后，怀素已31岁，在唐大历三年（768年）春创作了流畅舒朗的《神迹帖》，随即陪同调任京官的潭州刺史张谓一同进京，“遂担笈杖锡，西游上国，谒见当代名公”。怀素拜会了张旭的弟子邬彤，并引以为师，邬彤把张芝临池之妙、张旭草书的神鬼莫测，以及王献之的书法，一一讲解给怀素，离别之时又将作字之法——“悟”字教给怀素。因此，这件《神迹帖》千字文是怀素当时拜访名儒的携身之作，曾受到张谓、邬彤等人的高度赞赏，过硬的书法功底成为怀素进入名流圈子的重要基石。

创作《神迹帖》这一年对怀素来说非常重要，他从湖南来到当时的首都长安，不仅开阔了眼界，也结识了众多京师名流贵胄，从此踏上了人生和艺术的巅峰。在长安，怀素前后大约停留了5年时间，有幸见到了王羲之、王献之作品，鉴赏到了稀世珍宝《曹娥碑》。唐大历七年九月，怀素返回故乡，绕道东都洛阳南下，拜会颜真卿。颜真卿把“十二笔意”即“平谓横、直谓纵、均谓间、密谓际”等传授给了怀素，并为怀素作《怀素上人草书歌序》。唐贞元三年（787年），怀素又结识了闻名遐迩的“茶圣”陆羽，陆羽为其写下了《僧怀素传》。